赋存形态-学术百科-知网空间
combined form前面提到,硫是煤中的有害物质,煤中的硫可分为无机化合态硫和有机硫两大部分。此外,有......极少，通常不超过0.2%。煤中各种形态硫的总和叫做全硫（St），全硫是硫酸盐硫（Ss）、硫铁矿硫（Sp）、单质硫（Sel）和有机硫（So）的总和
与"赋存形态"相关的文献前10条
以优优128、粳籼89、湛优226和粤香占4个水稻品种为材料,通过盆栽试验模拟土壤Cd污染,采用BCR法区分土壤Cd赋存形态,从而比较水稻品种对土壤Cd赋存形态及质量分数变化的影
通过长江河口地区水下表层沉积物样品多种化学元素的赋存形态分析测试数据,综合分析重金属元素的赋存形态特征。研究结果显示:镉、汞、铅残渣态所占比例均小于50%,锌、砷、铬、铜、镍残渣
月在长江采集悬浮颗粒物样品,应用改进后的SEDEX法对磷的赋存形态进行了分析。结果表明,自生磷灰石磷是长江悬浮颗粒物中磷的主要赋存形态。涪陵至万州江段,碎屑磷灰
研究了各类海藻中总硒的含量及硒的赋存形态的分布。采用连续浸提法研究各海藻中硒的赋存形态,经湿法消化后,采用氢化物-原子荧光分光光度法测定各组分中的含硒量。结果表明,12种海藻样品
研究富硒动物双歧杆菌01中硒的赋存形态和分布。对动物双歧杆菌01进行富硒培养,然后从富硒菌体中分离核酸、多糖和蛋白质,并应用SDS-聚丙烯酰胺凝胶电泳分离富硒菌体中的硒蛋白组分,
文章归纳总结了近年来国内外在水环境中磷的赋存形态这一领域的研究进展,着重介绍了水体和沉积物中磷赋存形态的分类、不同形态磷的前处理及其提取、分析测定方法,概括了其研究现状,并对以后
以上海中心城区地表灰尘中Zn,Cr和Pb为研究对象,初步探讨粒级效应对其含量及赋存形态的影响.研究结果显示:(1)各功能区地表灰尘粒径分布具有较高一致性,小于75μm地表灰尘占总
利用颗粒物悬浮系统研究了沉积物中Cd的特定赋存形态(如氢氧化铁结合态、氢氧化铝结合态、二氧化锰结合态)对其在文蛤体内富集速率的影响.结果表明,结合于沉积物中不同组分Cd的生物有效
采用逐级浸出法对厦门西海域6个表层沉积物样品中重金属(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn)的赋存形态进行分析.结果表明:该海域表层沉积物中各重金属元素主要来源于人为输入的各种活性
综述了土壤中镉及镉的赋存形态研究进展,包括:土壤环境中镉及其污染来源,土壤中镉的赋存形态,镉赋存状态同镉生物活性的关系,土壤性状对镉赋存形态的影响,土壤中镉的测定方法等。
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2012年5月达里诺尔湖重金属的环境地球化学研究[环境科学专业&#183;硕士论文].pdf 内蒙古大学硕士学位论文达里诺尔湖重金属的环境地球化学研究申请学位级别：硕士专业：环境科学201205内蒙古人学硕士学位论文达里诺尔湖重金属的环境地球化学研究摘要我国长期的矿产开采、加工以及工业化进程中累积形成的重金属污染近年米开始逐渐显露，重金属重特大污染事件呈高发态势。重金属污染具有长期性、累积性、隐蔽性、潜伏性和不可逆性等特点，危害大、持续时间长、治理成本高，己对经济社会可持续发展、构建和谐社会形成了重大威胁。天然水体是受重金属污染的主要生态系统之一，受重金属污染的水体沉积物被喻为“化学定时炸弹”，沉积物是水环境重金属污染的指示剂。达里诺尔湖是内蒙古四大湖泊之一，也是内蒙古自治区东部重要的渔业生产基地。赤峰市成矿地质条件优越，矿产资源丰富，特别是贵金属(金、银)、黑色金属(铁)、有色金属矿产等尤为突出。重金属较高的地质背景以及通过岩石侵蚀、风化等作用经地表径流、水土流失等方式进入到达里诺尔湖中的重金属不可忽视。形态分析是生物可给性的基础，也是判识沉积物中重金属污染潜在危害的前提，基于形态的重金属迁移转化机制研究对揭示水体重金属的污染机理更具实际意义。采用AVS法，结合孔隙水中重金属浓度，综合判断达里诺尔湖水体重金属的生物有效性则有助于研究问题的系统解决。从达里诺尔湖水体重金属污染的机理和效应着手，探讨重金属在达里诺尔内蒙古人学硕十学位论文湖水体中的迁移转化规律，揭示达里诺尔湖沉积物重金属形态分布与生物有效性及毒性的关系，预测达里诺尔湖沉积物中重金属的生物有效性和毒性，判识达里诺尔湖沉积物中重金属污染的潜在危害性，不仅可为达里诺尔湖水体重金属的污染防治提供对策和科学依据，同时也可为保护达里诺尔湖水质和水产品质量安全提供借鉴。本研究以环境地球化学、生物地球化学、土壤学及现代沉积学的理论和方法为指导，以重金属的地球化学特性及其生物有效性为主线，以达里诺尔湖水一沉积物系统中Cu、Pb、zn、Cd的形态及AVS．SEM的系统分析为基础，深入探讨了重金属在水体中的迁移转化规律及生物有效性，初步评价了达里诺尔湖沉积物中重金属潜在生态风险，初步建立了达里诺尔湖沉积物质量基准，旨在为达里诺尔湖重金属污染防治以及水产品安全评价提供基础数据。取得如下进展：1．首次开展了高盐碱度环境下达里诺尔湖沉积物中A、，S—SEM分布研究，为深入探讨蒙新湖区盐湖碱湖环境中重金属的环境地球化学行为积累了基础数据。2．厘定了达里诺尔湖沉积物中Cu、Pb、Zn、Cd生物有效态主导形态的差异性机制。研究表明，因其地球化学特性的差异，有机质、碳酸盐、湖水酸碱度分别成为Cu、Pb和Cd、Zn生物可给性的主控因素。3．采用多种评价方法对达里诺尔湖沉积物进行了潜在生态风险评价，首次建立了达里诺尔湖沉积物质量基准，为达里诺尔湖水产品的安全评价提供J，借鉴。4．判识了水一沉积物界面重金属的迁移扩散趋势，沉积物为上覆水中Pb的汇，为部分湖区Cu的源，同时初步评价了达里诺尔湖的水环境质量。内蒙古火学硕{：学位论文关键词：沉积物；重金属；生物有效性；环境地球化学；达里诺尔湖内蒙古人学硕lj学位论文STUDY 0N ENVIRONMENTAL GEOCHEMISTRY OF HEpⅣYMETALS IN DAL州0ER LAKEAB STRACTIn recent years，10ng—tenll mineral exploit and the rapid development of indust巧haVe resulted in some serious heaVy metal pollution，and the仔equent p011ution eventshas caused increasin91y raising concems．Due to the characteristics of heavy metal，such as 10ng—tem persistent existed，accumulated through food chain，covert andirreVersible，they haVe threaten the persistent deVelopment of economic and theconstmction of hamonious society．The 1ake Dalinuoer，10cated in Chifeng city，is one of the four 1a聘est lakes in11111er Mon901ia，and is also an iInponant fishe巧base in eastem Inner Mon901ia．Chif．eng city has an excellent metallogenic ge0109ical conditions and abundantmineral resources， especially rich in precious(901d， silver)， ferrous metal(iron)，nonfeHous metals resources．HeaVy metal wim high leVel background and some of内蒙古人学硕士学位论文those that generated through erosion of rock or weathering and injected intoDalinuoer Lake in the way of surface runofjf and soil loss should not be ignored．Speciation analys is a basis for bio—aVailability research， it is used to identi矽potential hazards of heaVy metals in sediments． Research about heaVy metalsspeciations on transfomlation of heaVy metal is of great importance for revealingheaVy metal p011ution mechanism，study about acid—Volatile sulfide and heavy metalconcentrations in pore water are of propitious to systematically study the heaVy metalpollution characteristics．Based on the mechanism and effect ofheaVy metal pollution in the DalinuoerLake， the transition and transf-onnation characteristics of heavy metals in theDalinuoer Lake are discussed；the relation between speciation，bio—aVailablility andtoxicity ofheaVy metalin sediments are reVealed and identmed；the potential hazardsof heaVy metal contamination in the sediments are eValuated． The p印er couldproVide strategy and scientmc basis for the prevention and cure of heaVy metalcontamination in the Dalinuoer Lake，and could also proVide ref-erence for the studyabout water quality protection and assess of food safety in the Dalinuoer Lake．Based on the theories of EnVironmental Geochemistry，Biogeochemistry，SoilScience， and Modem Sediment0109y， this work is focused on geochemicalcharacteristics and bio-aVailability of heaVy metals．The Cu、Pb、Zn、Cd in oVe订yingwater，filtered water，pore water，AVS—SEM and speciation in sediment are analysised，which is aimed to reVeal the mechanisms of transfomation of heavy metals in’water-sediment system．According to this，giVe a prelimina巧evaluation of theV内蒙古大学硕士学位论文potential ec0109ical risk of heaVy metals in Lake Dalinuoer， and provide la唱eamounts of basic data for heaVy metal pollution preVention and seafood safetyevaluatiOn．The conclusiOn are as follows：1．We first caq out the study on AVS—SEM of sediments under the highsalinity—alkalinity f如m Dalinuoer Lake， proVide basic data to study theenvironmental geochemistq of heaVy metal in plateua 1ake with highsalinity_alkalinity．2．The mainly bio—aVailable speciation of heavy metals(Cu、Pb、Zn、Cd)insediments 舶m Dalinuoer lake are different due to their different geochemicalpropenies．The organic matter，carbonate and higher degree of pH are the key factorsin controlling bio—available疳actions of Cu，Pb and Cd，Zn．3． SeVeral methods are applied to assess the poUution 1eVel and potentialec0109ical toxicity ofheaVy metals in sediments仔om the Dalinuoer Lake．Based onthose，we firstly establish a new enVironmemal quality criteria—Sediment QualityCriteria(SQC)to assess the ecological risk of Dalinuoer 1ake．4．The transport beha讥ors of heaVy metal in pore water and filtered water isstudied，and the results illustrate that the sediments of the Dalinuoer Lake acted as asink of Pb，whereas a source of Cu．According to me Water Quality Standard，weprelimina叫assessed the water quality of the Dalinuoer Lake．KEYWOI①S：sediment；heavy metal；bio—aVailability；enVironment geochemistry；Dalinuoer LakeVl内蒙古人!学颀士学位论文第一章绪论弟一早三百下匕1．1湖泊重金属研究的科学背景和意义湖泊是重要的淡水资源，具有调节气候、改善生态环境的功能，与人类生活息息相关。中国是一个湖泊众多的国家，面积大于1 km2的湖泊有2848个，总面积为80645 km2，约占全国国土面积的O．8％。湖泊是重要的可多功能利用的地表水资源，大湖泊还具有较高的灌溉、防洪、航运、养殖等功能，对调节气候有重要作用。可见，湖泊与人类生存和社会发展有密切的关系，合理利用湖泊资源，保护湖泊生态环境是社会经济发展的重大课题【l J。随着工业的发展，湖泊重金属污染问题已经严重影响了湖泊功能的正常发挥，并已受到世界各国的普遍关注。污染水体的重金属主要有Hg、Cd、Pb、Cr、zn、Cu、Co、Ni等，以Hg的毒性最大，Cd次之，cr、zn、cu也有相当的毒性【20】。进入水体的重金属通过絮凝、沉淀等作用，多数进入沉积物中。沉积物一方面是重金属的汇，另一方面沉积物中的重金属在环境条件发生变化时会重新释放进入水体而成为潜在污染源。湖泊沉积物中的重金属来源大致分如下几类：矿山开采产生的含重金属酸性废水：冶炼厂的排污废水直接进入河体或通过土壤污灌后，随着雨水冲刷、水土流失等最终排入湖泊；城市工业排放的污、废水及生活污水排放进入湖泊；农业化肥农药施用及湖面船舶运输造成的污染等【4J。20世纪70年代，国外学者分别对印度、尼同利亚、意大利、新加坡、美国等众多国家的河流、湖泊进行了重金属方面的研究，这些研究主要集中在水．沉积物系统中重金属元素的含量、分布、来源和重金属元素的赋存形态、迁移转化特征等方面，也有一些涉及其中的动植物。20世纪90年代以后，我国学者相继对长江、黄河、松花江、乐安江、珠江、胶州湾、太湖、巢湖等不同河流沉积物内蒙古大学硕l：学位论文中重金属污染进行了研究[5。8j，研究内容主要包括：重金属的分布特征和变化趋势分析，重金属的存在形态及微生态暴露实验及生物有效性，沉积物重金属质量基准、重金属的吸附动力学及其影响机制、重金属污染的综合评价等方面一J。湖泊与人类生活息息相关，同时受到了人类活动的影响，特别是在人口稠密的城市，湖泊所受的污染越来越严重【10。|1。进入沉积物中的重金属具有丰度高、易于准确检测等特点，重金属相对于其环境本底值的变化直接反映了一个地区的环境质量，因而水体沉积物中重金属的变化具有重要的环境指示意义，是环境评价中的一个重要指标【l 2l。为控制和治理湖泊水体重金属污染，保护人类生存环境，国内外学者开展了大量的研究工作。吕兰军等[1 3】研究了我国最大淡水湖鄱阳湖，结果显示，受江西德兴铜矿开采的影响，其沉积物中Pb、Cu、zn、cr、Mn、Cd、Hg含量均高于正常土壤背景值，其中以Zn、Pb、Cu、Cr较为严重，这些晕金属可以随着水体的活动而释放出来，造成湖水重金属的含量明显增高。韩伟民等[14】研究表明浙江干岛湖湖底沉积物中，Cd、Hg、zn的自然富集系数大于正常值的两倍，呈现cd、Hg、zn污染的迹象。南京玄武湖湖底沉积物中重金属的含量均超过南京相应地区冲积土中重金属的平均值，其主要重金属污染物为zn、cu、cr、H∥1。山东省南四湖(南阳、独山、昭阳、微山等四湖)底质中重金属污染物主要是Cr、Hg[15】。Huang等[16】对比利时Piratininga泻湖的研究表明，在沉积物岩芯表层Pb、cu、zn的富集明显与人为排污量增加相一致。在北美的伊利湖和安大略湖【l 7|，人面积区域湖泊沉积物Pb的含量高达100～150“∥g。国内学者对太湖的研究较广泛和深入，李金城等[18]通过太湖五里湖区表层沉积物中酸可挥发性硫化物和同步提取重金属的测定初步判断了该湖区沉积物中重金属具有潜在生物毒性。朱广伟等【l 9J研究发现太湖重金属含量在近25年来逐年增加，cd已经有了一定程度的污染。刘恩峰等【20]研究认为太湖沉积物重金属及营养盐污染历史与该区经济发展阶段相吻合。而张于平等【2l】文章中指出太湖北岸城镇和工业区的未处理工业及生活污水对太湖北部造成的重金属污染远高于太湖东部和太湖湖心。袁旭音等【22J报道太湖营养元素高的沉积物靠近城镇，且其沉积物中Cd和Pb超过了自然背景值。从以上太湖的研究可知城市化、工业化进程的加快加剧了湖泊生态环境的危机。内蒙古人学硕：I：学位论义1．2重金属形态分析的研究随着科学研究的进一步深入，传统分析化学只测定沉积物中重金属元素的总量或总浓度很难表征污染特性和危害，环境中重金属元素的生物可利用性或在生物体内的积累能力与该元素在环境中存在的形态密切相关。形态分析是生物可给性的基础，生物有效性是形态分析在研究领域的具体延伸‘23埘】。重金属的形态提取方法主要有加拿大学者Tessier[25】提出的五步连续提取方法和欧盟推出的BcR【26]提取法以及其他基于这两种方法的改进方法。相比于其他方法，Tessier和BCR法的特点是模拟自然条件下的各种反应，用几种典型的萃取剂替代自然界中数目繁多的化合物，将复杂的问题简单化。相对来说是一种比较模糊的概念，是一种试验操作意义上的概念，分析结果取决于所用流程，是一种经验性的方法【2n。存在一定的局限性，不可能完全符合元素在环境中的形态，但是这两种提取法实用性较强，能够反映土壤和沉积物样品中污染元素在各种地球化学相中的分布和迁移趋势，区别污染元素活动性较强的部分及相对惰性的固定部分，是研究污染元素对环境影响机理的有效工具【281。与BCR等方法相比，Tessier法更详细的划分了重金属元素在各种环境介质中、各种不同结合形态的分布，且该方法经历了较长时间的研究与测试，应用范围最广。优点如下：提取过程相似于自然界状况下土壤或沉积物遭受的天然的和人为的原因引起的电解质溶液的淋滤过程；得到的各种形态之和理论上等于元素的总量，因此分析结果可以很好的白检：通过连续提取的方法可以得到在不同的环境条件下土壤中重金属的迁移性，用以分别地判断其危害性、潜在危害性，并为土壤或沉积物的质量评价提供科学依据【2引。1983年科学家对欧洲中部河流沉积物重金属进行了Tessier连续提取[29】。Tessier把重金属的形态分为可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机硫化物结合态和残渣态进行连续提取。可交换态的重金属是通过离子交换和吸附而结合在颗粒表面，属于对环境变化敏感易于迁移转化的形态，最易被生物直接吸收利用；碳酸盐结合态重金属对pH值敏感，pH值升高会使游离态重金属形成碳酸盐共沉淀，pH值下降易重新释放进入水环境中，被生物吸收利用【30】；铁内蒙古大学硕：}：学位论文锰氧化物结合态是金属元素与Fe—Mn氧化物吸附结合或本身就成为氢氧化物沉淀的部分，具有较大的比表面积【3l】；有机硫化物结合态是以重金属离子为中心离子，以有机质活性基团为配位体的结合或是硫离子与重金属生成难溶于水的物质‘321。这类金属在氧化条件下，部分有机质发生氧化降解，导致部分金属元素溶出，对环境可能会造成一定的影响；残渣态金属一般存在于硅酸盐、原生和次生矿物品格中，性质稳定，在自然界正常条件下不易释放，能长期稳定存在，不易被生物吸收[33】。不同形态的重金属在pH、Eh、有机质、温度等环境条件影响下，不断发生沉淀．溶解、吸附一解吸、氧化．还原、络合．解离等迁移转化过程【341，进而影响水环境中重金属的生物有效性。因此，深入研究重金属在沉积物中的迁移转化机制及其生态效应，对进一步了解重金属的环境行为、维护水生态系统健康具有重要的理论和现实意义。通常把沉积物中重金属的可交换态作为直接生物可利用态，而以碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态及有机硫化物结合态作为潜在生物可利用态，残渣态作为无效态来进行讨谢35j。1．3沉积物中酸可挥发性硫化物(AVS)的研究概述酸可挥发性硫化物(Acid．V01atile Sulfide，AVS)是指底泥中可被酸作用能释放出H2s的硫化物，实测中以S2。含量表达。重金属离子可以与硫离子优先结合，所以，A＼，S的含量对重金属在水与沉积物间的分配行为有决定影响，制约着沉积物中二价重金属元素的化学活性和生物有效性[3 6|。在控制沉积物问隙水中重金属浓度和重金属生物有效性方面扮演重要角色。成为重金属毒性评价的一个重要参考标准【37】；同步浸提的重金属(Simultaneous Extract Metals，SEM)是指酸作用的同时自底泥释放进入水相的重金属。确定AVS与SEM当量浓度比对于评价沉积物中重金属毒性和生物有效性具有重要的意义[38】。1990年，Di Toro首次报道了水体沉积物中酸可挥发性硫化物AVs对镉的生物有效性的强烈影响【3 9f。之后，沉积物中的AVs已成为研究沉积环境重金属质量评价的热点。第23届国际环境分析化学年会上，AVs及其对水质的影响受到4内蒙古人学硕十学位论文了特别的强调【4…。1996年，Environ．Toxic．＆Chem．为此出专辑论述SEM／A、，S对金属的生物有效性的影响及其在建立沉积物质量基准方面的应用，并得到美国国家环保局极大的重视和资助…。近年来，我国学者相继对乐安江【421、官厅水库一永定河431、太湖㈤、南海湖㈣、红枫湖掣461沉积物中Avs。sEM进行了深入的研究，并取得了一系列成果。有关AVS的研究主要是围绕AVS的测试方法、AvS在沉积物中含量及其时空分布特征和AVS含量与沉积物中重金属生物有效性的关系等方面进行。我国在这一领域的研究也取得了很大进展。沉积物中的AVs主要来源于两个过程：一是硫酸盐还原细菌以s042一作为电子受体，氧化沉积物中有机质的过程【4 7】；二是沉积物中含硫有机物的无氧分解过程。AVs是沉积物早期成岩过程中一个重要的中间媒介。在一定的沉积环境中，控制沉积物中AVS含量的因素主要有氧化还原电位、有机质含量与来源、活性铁含量、硫酸盐含量、沉积速率与埋藏时间等【4 81。首先s2一是酸可挥发性硫化物(AVs)的生成的关键，S2一生成后再与其它的重金属离子结合生成相应的硫化物。所以，大量S042。的存在是A、，S生成的物质基础[37]；其次是有机质和厌氧环境的存在。Oehm[461和Griemuysen㈣研究结论表明：湖泊表层沉积物中AVS浓度与湖泊深度及有机质含量显著正相关，这是因为大量的有机质为硫还原细菌提供了丰富的营养物质，硫还原细菌以有机质为食物维持生命活动，其代谢的最终产物就包括H2S气体。湖泊深度决定的Eh等因素的空问变异性可导致AVS浓度在表层沉积物中产生巨大的波动。水深的增加易于厌氧环境的形成，沉积物中的Eh随之显著下降，从而适于S042‘的还原，另外，深水湖泊中受水动力的影响较小，高含量的有机质输入则更加利于AVS的累积。再次足硫酸盐还原细菌(SRB)的作用。硫酸盐还原细菌是s04二向s2’转化过程中的动力者和参与者。没有硫酸盐还原细菌的存在，这一过程就无法进行。硫酸盐还原细菌是硫酸盐还原代谢反应的有关细菌的通称，是一类形态、营养多样化的微生物。它的生长受到pH值、盐度及溶解氧等多方面环境因素的影响【5叭。1．4湖泊沉积物重金属的潜在生态风险评价内蒙古人学硕：}：学位论文重金属的污染具有来源广、不易分解、易于在环境中累积的特点，直接威胁着生物以及人类的安全，被认为是环境中最主要的污染物之一，因此，如何评价其在环境中的潜在生态风险历来备受研究者的关注。‘目前，评价重金属生态风险的方法很多，应用最广泛的如Hankanson潜在生念危害指数法、基于A＼，S／SEM比值的潜在生物毒性评价法以及沉积物质量基准等方法，这些评价方法各具特色，适用范围不一，应用也各有局限性。1．4．1潜在生态危害指数法1980年瑞典科学家Hakanson提出潜在生态危害指数法‘511。它结合环境化学、生物毒理学、生态学等方面的内容，以定量的方法划分出重金属潜在危害的程度，是目前此类研究中应用较为广泛的一种‘521。计算方法如下：E1r-T1，术C1fRI=窆Eir=皇Ti，术ci尸窆Ti，术ci表层／ci。式中：Cf为重金属的富集系数(C，=C表层1／Cnl)；C表层1为表层沉积物重金属i浓度的实测值；c。1为计算所需的参照值；T，为重金属i的毒性系数，它主要反映重金属的毒性水平和生物对重金属污染的敏感程度。表1．1重金属污染潜在生态雇．容指标与分级关系Tab 1．1 Potential ec0109ical risk indeX ofheavy metal and铲aduation relations潜在生态风险指数(RI)体现了生物有效性和相对贡献比例及地理空间差异等特点，综合反映了重金属对生态环境影响的指标，广泛地应用于分析评价重金内蒙古人学硕㈠学位论文属的潜在生态影响，但因其毒性加权系数带有主观性‘531而使该评价方法存在一定的局限性。1．4．2基于AVS／SEM比值的潜在生物毒性评价硫化物在沉积物处于还原环境中，控制重金属在水体沉积物中环境风险，吸附孔隙水中的重金属于FeS和MnS矿物表面，或以其沉淀形式存在，或置换其中的Fe和Mn形成更难溶的硫化物沉淀，降低重金属迁移性和生物有效性[541，基于此，沉积物中硫化物的研究引起了广泛的研究。并于上世纪90年代初提出AVS和SEM概念，用它们的摩尔比值或差值预测沉积物中重金属的生物有效性p圳。沉积物中AVs含量超过重金属含量时，则不能检出孔隙水中重金属浓度，也观察不到生物致死现象，因为AVS极易与重金属反应形成硫化物沉淀，不溶于水，因而孔隙水中重金属浓度很低。硫化物本身不能被生物富集，也就不能出现致死现象。因此当AVS／SEM>l时，重金属没有生物有效性。当AVS／SEMN03一>Mn(Ⅳ)>Fe(III)>S042一>C02。达里诺尔湖大部分湖区水深在8～9 m以上，大气复氧难以到达湖底，易于形成厌氧环境，铁锰氧化物在充当有机质降解电子受体的过程中，导致铁锰氧化物结合态和有机硫化物结合态的重金属释放出来。达里诺尔湖表层沉积物中Cu、Pb、zn、Cd的铁锰氧化物结合态和有机硫化物结合态之和占总有效态平均百分比分别为81．98％、38．22％、85．49％和39．46％，尤其是Cu和zn的仄氧释放应引起高度重视。碳酸盐结合态为Pb和Cd生物有效态的主导形态。碳酸钙过饱和是天然水体中碳酸盐沉淀的必要条件。若饱和系数大于1，则湖水碳酸钙达过饱和。计算得知，近30余年来达里诺尔湖水碳酸钙饱和系数在31．59～166．92之问，为碳酸盐沉淀的20内蒙古人学硕士学位论文生成提供必要条件。碳酸盐对重金属的控制，可以通过重金属难溶化合物的溶度积大小进行分析。CuC03、znC03、PbC03、CdC03的Ksp分别为1．4×lO‘10、1．46×10—10、7．4×10州、1．0×10m，故Pb和Cd更易被碳酸盐控制以沉淀形式存在。此外，由于Cd2+半径(O．97 A)和Ca2+半径(O．99 A)相近，Cd2+易替换碳酸盐矿物中ca2+，M孑+[91]。cd的可交换态占生物有效态总量的平均百分比为6．94％，高于可交换态的Cu、Pb、zn(2．28％、1．05％、O％)，揭示Cd具有较强的地球化学活性与潜在生态风险。生物有效态cu(mg／kg) 生物有效态Pb(mg瓜g)生物有效态Zn(mg瓜g) 生物有效态cd(}tg瓜g)图3．2表层沉积物中生物有效态Cu、Pb、Zn、Cd的水平分布Fi93．2 The horizontal distribution ofbio—available矗．actions ofCu、Pb、Zn、Cd in surf．ace sediment内蒙古大学硕J二学位论文从空问分布来看(图3．2)，表层沉积物中Cu、Pb、Zn、cd生物有效态的总含量都表现出从南西向北东逐渐减小的趋势。高值区均出现在DLNE．5，DLNE一6，DLNE．3等站位，低值区出现在DLNE．1站位。DLNE一5，。DLNE．6，DLNE．3等站位处于深水区(8～9 m)，一方面，水深影响波浪对水和沉积物界面的扰动和大气复氧，水一沉积物界面处于稳定的还原环境；另一方面，亮子河和耗来河从达里诺尔南西方向入湖，流域岩石、矿物经过风化和侵蚀作用产生的碎屑物质随入湖河流进入达里诺尔湖，也可能是造成高值的重要原因。3．3沉积柱芯中生物有效态重金属形态分布特征DLNE．1，DLNE．3和DLNE．5沉积柱芯中(图3．3)，有机硫化物结合态为Cu生物有效态的主导形态，占生物有效态总量的平均百分比为54．21％，61．62％，67．71％。铁锰氧化物结合态为Zn生物有效态的主导形态，占牛物有效态总量的平均白分比为66．09％，69．01％，69．32％。碳酸盐结合态为Cd生物有效态的主导形态，占生物有效态总量的平均百分比为62．91％，56．99％，59．65％。DLNE．1和DLNE．5沉积柱芯中，铁锰氧化物结合态为Pb生物有效态的主导形态，占生物有效态总量的平均百分比分别为43．74％和52．34％，而DLNE．3中碳酸盐结合态为Pb生物有效态的主导形态，占生物有效态总量的平均百分比为70．02％。4种重金属在柱芯中的主导形态形成原因与表层沉积物相同。内蒙古人学硕士学位论文100％80％#60％＆40％20％O％CIl Pb Zn Cdelement s董1竺◆藿1DLNE-1(n=l 3) DLNE-3(n=23) DLNE一5(n_24)口Exc 口CA 日F吾．Mn —oM图3．3沉积柱芯中生物有效态cu、Pb、zn、cd的平均百分比分布Fi93．3‘Ime pepcentage ofbio—available矗actions ofCu、Pb、Zn、Cd in sediment cores湖泊沉积柱芯中不同层位重金属的含量分布研究，可以了解研究区域重金属的累积叠加历史，反映不同历史阶段人类活动对所研究区域重金属的影响情况嗍。总体上(图3．4)，柱芯中Cu、Pb的有效态之和在O～8 cm范围内呈现出随深度减小而降低的趋势。DLNE．5中，Pb的有效态之和在20～28锄范围内呈现出随深度增加而降低的趋势，这可能与沉积物的早期成岩作用有关。有机质降解为早期成岩过程提供重要驱动力。铁锰氧化物在充当有机质降解氧化剂过程中，释放出与其结合的Pb，并向上、下层沉积物发生扩散迁移【93明】。zn、cd的有效态之和在0～26 cm范围内呈现出随深度减少而增加的趋势，一方面可能与近年来人类活动以及地表径流有关，呈现污染叠加的现象，另一方面也可能是表层沉积物沉积年代较短，未能与周围环境发生充分的化学反应【95】；3个柱芯中Cu、Pb、zn和Cd的有效态之和在40 cm以下均呈现出随深度增加而增加趋势，可能与当时气候与环境有利于流域土壤的侵蚀和风化有关。圈麟闲闷闲国跚■圈嘲孵圈图办雌圈圈嘲豳熙闺孙出Odcpthcm 内蒙古大学硕jIj学位论文concentration(mg／kg)3 5 7 9 l lconcenfration(mg／kg)l 0 14 l 8 22 26 30concenlralion(mg／kg)7 l O l 3 l 6 19concenIration(ug／kg)25 75 25 175 225Pb Zn Cd—DU、IBl…·DLNB3——DLNB5图3．4沉积物柱芯中总有效态重金属的垂向分布Fig 3．4 The venical distribution of total bio—available矗actions in sediment cores3．4小结表层沉积物孔隙水与过滤水中重金属的浓度关系揭示，Pb有从上覆水向沉积物迁移的显著特征，Cu(除DLNE．6和DLNE．8)可能有从孔隙水向上覆水迁移的微弱趋势，上覆过滤水与孔隙水中Zn的含量(除DLNE一8)基本保持平衡状态。表层沉积物中生物有效态重金属表现出从南西向北东逐渐减小的趋势；沉积物中4种重金属生物有效态主导形态因其元素的地球化学性质的差异性而存在差异，Cu的主导形态为有机硫化物结合态，Pb(除DLNE．8)、zn的主导形态为铁锰氧化物结合态，cd的主导形态为碳酸盐结合态。24内蒙古人学硕士学位论文第四章达里诺尔湖沉积物AVS．SEM分布达里诺尔湖是内蒙古自治区东部重要的渔业生产基地【49|，盛产瓦氏雅罗鱼、鲫鱼。鱼类对重金属有极强的蓄积能力，所以，沉积物中重金属的毒性及生物有效性对于水产品的安全评价至关重要。本章重点讨论了达里诺尔湖沉积物中AvS—SEM的分布特征，并采用修正的相平衡分配法【961初步建立达里诺尔湖的沉积物质量。4．1表层沉积物中AVS与SEM的分布从空间分布来看(图4．2)，达里诺尔湖表层沉积物中AVs含量表现出从南西向北东逐渐增加的趋势，最高值出现在DLNE一8和DLNE一1。与有机质、水深的空间分布呈现相反趋势。AVS是沉积物早期成岩过程一种重要的中间产物。沉积物中AVS主要是沉积物有机质降解过程中，硫酸盐还原细菌以s042一为电子受体，生成s2‘，进而和金属离子结合形成硫化物[47]。达里诺尔湖高盐和高pH对硫酸盐还原细菌的活性产生抑制作用，进而影响对s042‘的还原。达里诺尔湖全盐量呈现逐年增加趋势，导致水质总的变化趋势是由淡水．半咸水一咸水．盐湖的方向发展【8 71。水中高盐浓度增加了细胞渗透压，内蒙古人学硕lj学位论文表层沉积物AVS(um01／g)水深(m)表层沉积物有机质(g／l(g)表层沉积物SEM／AVSLoⅡgitud“E)表层沉积物sEM(umol／g)图4．2表层沉积物中AVs、sEM、有机质、水深及SEM，Avs的水平分布Fig 4．2．The horizontal distribution ofAVS、oM、water depm and SEM／AVS in surface sediment26^Z)a口j葛苗一内蒙古人学硕士学位论文抑制了微生物各种代谢酶的活性，使其降解有机质的能力减弱[97】。pH也是影响硫酸盐还原细菌活性的重要因素。厌氧环境下硫酸盐还原细菌生长的pH区问为6．507．5，pH在7．5左右为其生长的最佳pH条件，小于5．5或大于8．O时，硫酸盐还原细菌均不能生长；在有氧环境下，硫酸盐还原细菌在8～8．5时，仍能生存，乃至增殖【9引。达里诺尔南西湖区深水厌氧环境中，高盐度和高的pH值抑制了硫酸盐还原菌的活性，使S042‘的还原作用受阻，导致AvS浓度偏低。北东湖区出现高值站位DLNE_8和DLNE一1，一方面，由于入湖河流贡格尔河和沙里河的进水稀释作用，使得盐度相对较低，而且处于浅水区(2～3 m)，偏氧化环境，利于硫酸盐还原菌的生存和繁殖，S042。的还原作用强于南西湖区。而且，黄岗梁矿区内拥有锡铁共生大型矿床，位于贡格尔河流域范围内，活性铁的输入可以使A、，S长期保存并积累，造成AVS的高值；另一方面，水浅导致沉积物快速堆积减少了还原性硫化物在界面附近停留的时间，活性有机质的快速埋藏刺激硫酸盐还原并形成Avs高值‘991。高值区的形成与太湖河口区成因‘1卿相似。SEM空间分布表现从南西向北东逐渐减少的趋势，一方面，水深影响波浪对水和沉积物界面的扰动和大气复氧，水．沉积物界面处于稳定的还原环境；另一方面，亮子河和耗来河从达里诺尔南西
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