超高交联树脂吸附二氯甲烷气体的动力学特性研究--《离子交换与吸附》2014年03期
超高交联树脂吸附二氯甲烷气体的动力学特性研究
【摘要】：采用热重分析仪测量法,测量了超高交联吸附树脂对二氯甲烷(DCM)气体分别在303K,313K和323K下的吸附等温线和静态吸附动力学曲线。采用Dubinin-Astakov方程对吸附等温线进行了拟合,3个温度下的吸附特性曲线拟合结果均较好,表明可以用Polanyi吸附势理论来解释超高交联树脂对二氯甲烷的吸附;用线性推动力模型(LDF)对吸附动力学数据进行拟合分析,拟合相关性(R20.99),表明吸附过程主要受颗粒内扩散控制,二氯甲烷的吸附活化能在13.5~18.7kJ/mol范围内。
【作者单位】：
【关键词】：
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【分类号】：O647.3【正文快照】：
1前言挥发性有机化合物(VOCs)是受到广泛关注的一大类空气污染物,其排放不仅会引起健康、环境和安全等一系列问题,同时又造成一定的经济损失。在常用的VOCs处理方法中,吸附法具有工艺简单、处理效率高、可回收VOCs等优点[1-3],单独或与其他技术集成的处理工艺已是当前国内外VO
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京公网安备75号Resolution of Adsorption and Partition Components of Organic Compounds on Black Carbons.
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2015 Aug 4;49(15):9116-23. doi: 10.1021/acs.est.5b01292. Epub
2015 Jul 7.Resolution of Adsorption and Partition Components of Organic Compounds on Black Carbons.1,2, 3, 4, 5, 1.1+Department of Environmental Engineering and Sustainable Environment Research Center, National Cheng Kung University, Tainan 70701, Taiwan.2?United States Geological Survey, Denver Federal Center, Denver, Colorado 80225, United States.3§State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang, Guizhou 550081, People's Republic of China.4∥Green Energy and Environment Research Laboratories, Industrial Technology Research Institute, Hsinchu 30011, Taiwan.5⊥Department of Environmental Science, Zhejiang University, Hangzhou, Zhejiang 310058, People's Republic of China.AbstractBlack carbons (BCs) may sequester non-ionic organic compounds by adsorption and/or partition to varying extents. Up to now, no experimental method has been developed to accurately resolve the combined adsorption and partition capacity of a compound on a BC. In this study, a unique "adsorptive displacement method" is introduced to reliably resolve the adsorption and partition components for a solute-BC system. It estimates the solute adsorption on a BC by the use of an adsorptive displacer to displace the adsorbed target solute into the solution phase. The method is validated by tests with uses of activated carbon as the model carbonaceous adsorbent, soil organic matter as the model carbonaceous partition phase, o-xylene and 1,2,3-trichlorobenzene as the reference solutes, and p-nitrophenol as the adsorptive displacer. Thereafter, the adsorption-partition resolution was completed for the two solutes on selected model BCs: four biochars and two National Institute of Standards and Technology (NIST) standard soots (SRM-2975 and SRM-1650b). The adsorption and partition components resolved for selected solutes with given BCs and their dependences upon solute properties enable one to cross-check the sorption data of other solutes on the same BCs. The resolved components also provide a theoretical basis for exploring the potential modes and extents of different solute uptakes by given BCs in natural systems. PMID:
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GO固载催化剂催化Oxone氧化吸收NO及动力学研究
近几年，基于硫酸根自由基(SO4-)的高级氧化技术引起了人们的高度重视并被广泛使用，因为SO4的氧化还原电位比传统的羟基自由基（·OH)高，对pH值的要求范围广，反应过程不会产生大量的铁泥，对有机物的矿化程度高，操作简便及环境友好性。其中，均相催化氧化技术虽然操作简便、反应迅速，但存在因催化剂不易回收再利用而造成的成本高、Mn2+对自然环境可能造成潜在的二次污染和生物毒性等问题。而非均相催化氧化技术将催化剂固定在载体上，从而解决了以上问题。本研究主要是对基于硫酸根自由基的高级氧化技术氧化吸收NO进行的研究，选择氧化石墨烯(GO)作为Mn3O4、Co3O4的载体制得Mn3O4/GO、Co3O4/GO纳米复合物做为非均相复合催化剂催化Oxone产生硫酸根自由基，同时从催化剂制备方法出发，考察负载量、热解温度以及热处理时间的影响因素及作用，对最佳条件下的反应条件进行动力学分析，考察了此催化剂的活性剂稳定性，主要获得了以下几个方面的研究成果。　　(1)催化剂的制备及表征　　以天然鳞片石墨为原料，利用改良的Hummers法制备了氧化石墨，又以氧化石墨为前躯体，在水溶液体系中采用溶剂浸渍法一步合成Mn3O4/GO、Co3O4/GO纳米复合物催化剂。采用XRD、FT-IR、Raman、XPS、SEM、EDS等手段对制得的GO及Mn3O4/GO纳米复合物进行表征，表征的结果表明Mn3O4成功负载在GO之上。制得的氧化石墨烯表面较光滑且边缘处有氧化石墨烯特有的褶皱，片层上还有大量的羧基、羟基、环氧基等含氧官能团;而Mn3O4/GO纳米复合物中有Mn3O4的存在，但XRD衍射峰较小，同时由于GO片层上形成了大量的Mn3O4而使氧化石墨烯的层状结构消失，Mn3O4的晶格尺寸为5.7621(A)，同时EDS证实了复合物是由C、O、Mn三种元素组成。　　(2)制得的催化剂复合物Mn3O4/GO具有很高的催化活性及稳定性　　将制得的Mn3O4/GO纳米复合物作为非均相催化剂应用到基于硫酸根自由基氧化NO的过程中，Mn3O4/GO复合物表现出了很高的催化活性。同时研究表明，氧化活性除与催化剂制备过程中催化剂负载量、热解温度以及热处理时间有关外，还与反应过程中溶液的pH值、PMS投加量、催化剂浓度以及温度有关且存在一个最佳值。考虑到反应效率及经济实用性等方面的因素，最终确定的最佳反应条件为:在催化剂负载量为50％、热解温度为180℃及热处理时间7h的条件下，用碳酸氢钠调节溶液pH为4.00，PMS投加量为6mM，催化剂浓度为0.5mM，反应温度为25℃时，氧化效率可达70.58％。催化剂在经过7次循环使用后，溶液中溶出的锰离子浓度依然很低，表明主要起氧化作用的并非是锰离子而是Mn3O4中的Mn2O3。　　(3)最佳氧化吸收条件下动力学分析　　对负载量、热解温度以及热处理时间的最佳条件进行准一级动力学研究，结果表明pH、PMS、[Mn2+]及温度与反应速率常数均呈现出了良好的线性关系，并根据Eyring-Polanyi方程，通过建立In(k/T)与1/T的线性图，计算出了各个最佳条件下的Ea、活化焓(△H)、活化熵(△S)以及反应的吉布斯自由能(△G)。　　(4)Co3O4/GO催化Oxone氧化吸收NO的研究　　采用XRD、FT-IR、Raman、SEM、EDS等手段对制备的GO、Co3O4及Co3O4/GO进行相关的表征测试，表征的结果表明Co3O4成功负载到GO之上。最佳反应条件为:催化剂浓度为0.75mM，氧化剂投加量为6mM，反应温度为35℃时，氧化效率可达66.59％。
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