北京大兴区第四系地下水氟分布特征及成因分析--《南水北调与水利科技》2013年02期
北京大兴区第四系地下水氟分布特征及成因分析
【摘要】：北京大兴地区西南部第四系地下水氟含量普遍超标,严重制约区域供水。通过取样化验,分析了研究区高氟地下水的分布特征和分布范围。综合区域水文地质、地貌、地质构造、地层岩性及水化学等方面特征,分析了高氟水的成因,认为浅层高氟水的形成机理属于F-蒸发浓缩富集型,而深层高氟水中的氟则是来自于基底富氟白云岩。研究成果对区域供水井的设计施工,以及保障区域供水安全具有现实社会意义。
【作者单位】：
【关键词】：
【分类号】：P641.3【正文快照】：
氟是人体正常代谢的必需微量元素之一,与人体健康密切相关。人体每日需氟量约0.3～4.5mg,主要来源于饮水和食物,其中2/3来自于饮水,1/3来自于食物。一般饮水中的氟比食物中的氟易被人体吸收,因此,饮用水中氟浓度超标是导致地方性氟中毒疾病的主要因素[1]。氟超标对人体的危害
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中文名称:水合氟化铷[1]
中文别名:化铷水合物;氟化铷水合物
英文名称:RUBIDIUM FLUORIDE HYDRATE
英文别名:Rubidium fluoride hydrate, pure, 99+%; rubidium(+1) cation fluoride hydrate
EINECS:236-603-2
分子式:H2FORb
分子量:122.4815
风险术语:R20/21/22-40:;
安全术语:S22-26-36/37/39:;
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碳吸附对海水入侵区地下水氟及其他性质影响
第14卷第17期71―）17-0260-05科学技术与工程ScienceTechnologyandEngineeringVol.14No.17Jun．Sci.Tech.Engrg.化工技术碳吸附对海水入侵区地下水氟及其他性质影响陈桥1宋召军1芦清水2李福来3孙琳1张春荣1（山东科技大学地球科学与工程学院，山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室1，青岛266590；中国科学院烟台海岸带研究所2，烟台264003；青岛266580）中国石油大学（华东）地球科学与技术学院3，沿海海水入侵区地下水氟中毒屡见不鲜，对比分析氟超标但经吸附处理、氟未超标和氟超标村庄地下水性质发现：－NO3－、NO2－、TDS和总硬度等仍严重超标。处理后的地下水经过简单吸附法处理高氟地下水，虽然氟处于正常阈值，但Cl、摘要TDS、Br、NO3、NO2、SO4、Na、K、Ca、Mg、Sr等指标相当，表明单一吸附法与氟中毒村庄地下水Ec、总硬度、Cl、仅使得地下水氟降低，但对其它离子影响较小，吸附法处理的地下水仍存在饮用风险。地球化学指标也表明，氟中毒村庄地下水受海水入侵影响显著，高氟地下水与海水入侵相伴而生。因此，在处理海水入侵区高氟地下水时，应考虑海水入侵与地下水氟富集的关系，发展特殊的综合处理技术。关键词海水入侵氟中图法分类号TQ124.3；地下水处理技术A文献标志码－－－－2－++2+2+2+氟是地壳中含量较高且化学活性较强的元素之一，也是人体的微量元素之一。环境中氟含量过高或不足都会导致人体氟的失调，从而危害人体健康。［1，2］；除此人体过高的氟含量导致氟斑牙和氟骨症之外，过量的氟破坏原生质，抑制脂肪酶、骨质磷酸酶和尿素酶等酶活性，抑制生殖腺、肾上腺和胰腺内［3］分泌等。高氟地下水是地方性氟中毒主要来源［4］经常采用的化学沉淀法、混凝沉降法、吸附法、反渗透法等。由于吸附法操作简单且无二次污染，被广泛运用于海水入侵区高氟地下水处理。另一方面，这些区域地下水不仅存在氟超标问题，受海水入侵+Cl－、TDS，pH等显著升高。的影响，地下水Na、更为重要的是，近年来的研究发现海岸带沿岸地下水氟超标与海水入侵引起的地下水性质变化存在密［5―7］，海水入侵是海岸带沿岸地下水氟富集切关系的重要动力。因此，吸附法处理带来一系列应思考的问题，吸附法处理的海水入侵区高氟地下水安全性如何？吸附法对地下水氟去除效果如何？在去除氟离子同时，对其它离子有无影响及影响效果如何？在综合处理海水入侵区的高氟地下水，如何思考海水入侵与地下水氟富集的关系等等。这些问题对探讨海水入侵区地下水综合处理技术、饮用水安全等具有十分重要的意义。基于此，。近年来的调查表明在海水入侵区地下水氟超标现象屡［5―7］［8］、见不鲜，如山东莱州湾一带辽宁营口盖县、广东潮阳一带等。这些地区由于地下水资源短缺，往往仅对地下水进行简单的氟吸附处理后就加以利用；特别是近年来，莱州湾沿岸投入了大量的人力财力进行改水工程，氟中毒得到了有效的防治，但仍满足不了需要。为缓解当地用水紧张，一些村庄自发地采用单一的吸附法处理高氟地下水。发展方便、廉价有效的除氟方法是处理高氟地下水污染的根本途径。出现了一系列处理方法，如日收到国家自然科学基金（，303140）、山东省自然科学基金（ZＲD）、中科院创新团队国际合作伙伴计划，中央高校12CX04011A）资助基本科研业务费专项资金（13CX02036A，第一作者简介：陈桥（1979―），男，博士，讲师。研究方向：环境地mail：。球化学。E-［9］17期陈桥，等：碳吸附对海水入侵区地下水氟及其他性质影响26111.1区域概况及样品采集分析Sr2+用离子色谱仪进行分析，Mg2+、分析误差均≤5%。采样区概况本次样品取自于山东莱州湾沿岸。莱州湾区域基底主要是由一套太古代-元古代变质岩组成，其沉积盖层由早白垩纪青山群、始新世黄县组、玄武岩和第四系构成，其中第四系沉积物出露最为广泛，以全新世和更新世为主，其他地层出露零星，仅在区域边缘可见。更新世地层中砂岩层和砾岩层是主要的含水砂层。由于该区离渤海和黄海较近，再加之受到海进［10，11］，海退的影响，该区地下水海水入侵十分严重南岸以古海水、卤水入侵为主，北岸以现代海水入侵为主。同时，该区地下水氟含量普遍超标，据估算，［12］莱州湾沿大约有640000人患氟班牙或氟骨症，岸各相关县（市）均有涉及，报道的地下水氟含量甚［13］当地居民至达到12mg/L。受水资源短缺影响，采用吸附法处理高氟地下水，广泛用做工业生产、农业灌溉及饮用水。1.2样品采集及测试分析方法样品来自区域内6个村庄，其中A村为经过单B村为邻近区域氟未一吸附法处理的高氟地下水，C村和D村为邻近区域未处理高超标村庄地下水，氟地下水。采样时，每个村庄随机均匀采集5个样pH、TDS、Ec用品以上，采集样品后立即送实验室，CO32－和HCO3－采用双指示剂滴定电导率仪测定，Cl－、Br－、NO3－、NO2－、K+、Na+、Ca2+、F－、法测定，Table122.1结果与讨论吸附法处理地下水地球化学特征表1中A村为所采集的经过吸附法处理后的参照地下水质量分类标准村庄地下水统计结果，（GB/T14848―93和GB/T1），该区地下水氟含量为0.48mg/L，属于Ⅰ类，也低于人体健康安全阈值，这表明吸附法使得地下水氟含量明显2－降低。除此之外，该村地下水pH和SO4属于第Ⅱ类，适用于生活饮用水水源及工农业用水。但该村－NO3－、NO2－和总硬度严重超标，属于Ⅴ地下水Cl、类，溶解性总固体（TDS）属于Ⅳ类，不宜直接用作饮用水。该村地下水地球化学性质也存在明显的海水入侵特征，根据国家地质调查局颁布的海水入侵化学该村处理的地下水指标判断标准（DD2008―03），－Cl仍大于250mg/L，矿化度大于1.0g/L，Br－大于0.66mg/L，表明该村地下水已受到海水入侵的影响。除此之外，钠吸附比（SAＲ）也常作为判断海水入侵的标准之一，其中1/2（Ca2+/40）+（Mg2+/24）］，SAＲ=（Na+/23）/［+Ca2+和Mg2+单位均为mg/L，经计算，该村式中Na，处理后地下水SAＲ值2.26，超过标准值2.0，也表明该村地下水受到海水入侵的影响。表1山东莱州湾村庄地下水化学性质特征ThegroundwaterchemicalcharacteristicsinvillagesalongLaizhouBay，ShandongprovinceA村B村类型ⅡⅢⅣⅤⅤⅤⅤⅢ均值0.277..44.0.8ⅢⅢⅣ40.251..693.660.81方差0.030..136－43...800.－ⅡⅢⅠⅡⅢⅣⅡⅤⅤ类型ⅡⅢ均值1.257..12.0.72.2.39C村方差0.390.120.0.840.29.190..85ⅢⅢⅢⅡⅣⅤⅤⅤⅤ类型ⅣⅢ均值1.217.957..750.720.0.2.56D村方差0.290..1.0.54.082..73ⅢⅣⅢⅢⅣⅤⅤⅤⅤ类型ⅣⅢ均值0.487.771.351.121.99148.16－1F－/（mg?L－1）pHEc/（μs?cm－2）TDS/（g?L－1）总硬度/（mg?L－1）Cl－/（mg?L－1）NO3－/（mg?L－1）NO2－方差0.20...361....860.89342./（mg?L－1）Br－（mg?L－1）SO42－/（mg?L－1）HCO3－/（10+－3mol?L－1）3..061..629.512.26Li（mg?L+））））））0...Na/（mg?LK/（mg?LCaSr2+2++－1－1/（mg?L/（mg?L/（mg?LSAＲ－1－1－1Mg2+262科学技术与工程14卷2.2吸附法对海水入侵区地下水质量影响为了对比分析吸附法对地下水氟及其它地球化本次工作还采集了邻区氟未超标地学指标的影响，下水（B村）和氟超标但未处理地下水（C村和D村）。从对比来看，吸附法处理A村地下水较B村而F－含量均小于1.0mg/L，处于安全阈值之内。言，Br－、NO3－、TDS，总硬度，Cl－、但A村地下水Ec、CaF2+2HCO3－=CaCO3+2F－+H2O+CO2或CaF2+2NaHCO3=CaCO3+2Na+2F－+H2O+CO2，这一反应将促进水-岩（土）过程中大量的氟释放入使得水溶液中。海水入侵导致偏碱性地球化学场，2+2+Ca含量减少，而水溶液中氟离子浓度往往随Ca减小而增加；显然，这一过程将有利于水溶液氟富集。此外，大量研究均揭示海水入侵导致的高电导率、高TDS、高矿化度和高硬度条件往往促进地下水［19，21，24―28］。上述事实均表明：从理论上来氟富集讲，海水入侵改变地下水性质，理所当然地应当促进地下水氟富集。近年来，研究也表明海水入侵对沿海地下水氟［5―7］。表明高氟地下水受到海水入侵的影响。调查也表明海水入侵在分布范围、演化趋势等都与氟中毒具有一致性。在巴基斯坦Sindh省NagarParkar地区、山++－K、Cl含西运城盐湖地区的研究已证实，高Na、量的盐湖水入侵促进地下水对周围地区岩石氟溶［19，29］。解，导致地下水氟富集事实上，大量的报道也表明水溶液高硬度、偏碱性、富钠低钙含量等与高氟地下水密切相［26，30―34］。显然，关海水入侵将使地下水出现该地球化学场。目前，鉴于水资源短缺，在海水入侵区，对高氟地下水仅经过简单的吸附处理后广泛用于工业及农业灌溉用水，但莱州湾地下水不仅氟超标，由海水入+pH等也值得关注，Cl－、TDS、硬度、侵引起的Na、单一的氟去除满足不了需求，造成土壤板结、营养养分（氮、磷、有机质等）下降、耕地质量退化、生态格局进一步恶化、工业产品质量差，制约当地经济进一步发展。因此，在处理海水入侵区高氟地下水时，应考虑海水入侵与地下水氟富集的潜在特殊关系，发展综合的处理技术是解决这一地区地下水资源短缺的根本途径所在。－SO2Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Sr2+含量明显高NO2－、4、D两村地下水对于B村，与氟超标但未处理的C、A村除F－含量明显低于C、D村外，比，其他地球化学性质与之相当，这表明吸附法仅使得地下水氟降低，但对其他地球化学指标影响较小。参照GB/T14848―93和GB/T1标4个村庄地下水NO3－和NO2－均属Ⅴ级，这可能准，B村地下水除是与该区化肥使用有关。除此之外，总硬度属Ⅳ级外，其他地球化学指标均满足饮用水Ca2+符合饮用水标准D村除pH、Na+、标准。但C、外，其他地球化学指标均超标，不适宜直接饮用。B村Cl－、TDS、Br－、参照DD2008―03标准，SAＲ均低于标准值，表明该村地下水未受到海水入D村地下水侵的影响，该村氟含量也较低。但C、Cl－、TDS、Br－、SAＲ均表明该村地下水受到海水入侵的影响，该村地下水氟也明显富集。这暗含着该区地下水氟富集与海水入侵存在某种密切的关系。事实上，在莱州湾地区，地下水氟海水入侵与地下水氟富集常相伴而生，氟超标的地下水往往较苦咸。2.3对海水入侵区地下水氟及其它指标综合处理思考海水入侵区饮水型氟中毒的案例时有报道，在［8］［14］［9］辽宁的营口、盖县、江苏沿海、广东潮阳一带等海水入侵区均有地下水氟超标报道，使得这些地+HCO3－、区地下水不仅氟超标。同时，地下水Na、TDS、Cl－等指标也超过阈值；因而，地下水水质处理较为困难。位于山东半岛的莱州湾沿岸地下水既受到海水入侵的影响，地下水氟超标也十分［5―7，15］。严重对于海水入侵区地下水氟来源及富集机制，目前尚未有明确的结论。但近年来报道表明，海水入侵引起的地下水性质的变化对地下水氟富集具有促++2+进作用。如海水入侵引起地下水Na和Na/Ca［11，16］，这一过程将大大促进地下水氟溶解显著增加+度，大量的实验和事实均证实地下水中Na增加将［17―19］。海水入侵导致地下促进地下水氟含量增加2－－水富CO3和HCO3，研究表明易发生如下反应［20―23］3结论：海水入侵是沿海地区主要生态地质问题之一，近年来调查表明海水入侵区地下水氟超标现象屡见为缓解地下水资源短缺，在局部地不鲜。另一方面，区，这些地下水经过简单的吸附法处理后，广泛应用于饮用水、灌溉和工业用水。但这些区域地下水不Na+，K+，TDS，总硬度等指标也超标。仅氟污染，因此，对这种简单吸附法处理的地下水进行评价十分重要。D村）地村）、氟未超标村庄（B村）、氟超标村庄（C、下水性质，得到如下结论：17期陈桥，等：碳吸附对海水入侵区地下水氟及其他性质影响263（1）经过吸附法处理的氟超标村庄地下水氟含－NO3－、NO2－和总硬度严重量处于正常阈值，但Cl、超标，属于Ⅴ类，溶解性总固体（TDS）属于Ⅳ类。Br－、Cl－、矿化度SAＲ等地球化学指标表明该村地下水受到海水入侵的影响。（2）与氟未超标村庄相比，吸附法处理的氟超Br－、TDS总硬度Cl－、标地下水具有较高的Ec、－NO2－、SO2Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Sr2+。与氟NO3－、4、超标村庄地下水相比，除氟含量降低外，其他地球化学性质与之相当甚至更高，这表明单一吸附法仅使得地下水氟降低，对其它离子影响较小，处理后的地－－Br－、NO3－、NO2－、SO2Na+、K+、Ca2+等下水Cl、4、仍存在饮用风险。（3）海水入侵与地下水氟富集存在密切关系，海水入侵导致的地下水性质改变有利于促进水岩（土）作用氟释放。因此，在处理海水入侵区高氟地下水时，应考虑海水入侵与地下水氟富集的潜在特殊关系，发展综合的处理技术是解决这一地区地下水资源短缺的根本途径所在。参1teristicsofgroundwaterinfluorosisareainLaizhouBay，China.Toxi-cological＆EnvironmentalChemistry，）：寇英杰，王颖.辽宁省海水入侵成因及防治措施.辽宁地质，）：67―71KouYJ，WangY.Genesisandcontrollingmeasuresofmarineinva-sioninLiaoningprovince.LiaoningGeology，）：67―719陈德伟，郑允雄.潮阳沿海地区地方性氟中毒及其氟源的调查.）：208―209实用预防医学，ChenDW，ZhengYX.TheinvestigationoffluorosisandfluorinesourcesinthecoastalareasofChaoyangCity．PracticalPreventiveMedicine，）：208―20910孟广兰，王少青.莱州湾南岸海水入侵类型及其分区．韩有松，）：25―32黄渤海海洋，MengGL，HanYS，WangSQ.Typesanddistrictdivistionsofsea-waterintrusionconcerningSouthernCoastofLaizhouBay.JournalofOceanographyofHuanghai＆BohaiSeas，）：25―3211南沿岸海（咸）水入侵的地下水水张祖陆，彭利民.莱州湾东、）：121―125化学特征.中国环境科学，ZhangZL，PengLM.Theundergroundwaterhydrochemicalchar-acteristicsonseawaterintrudedineasternandsoutherncoastsofLaizhouBay.ChinaEnvironmentalScience，―12512韩美.山东省莱州湾地区海水入侵对社会与经济的影响.自）：82―87然灾害学报，HanM.TheeffectsofseawaterintrusiontoeconomyandsocietyLaizhouBayregion.JournalofNaturalDisasters，）：82―8713云中杰，边建朝，等.山东省地方性氟中毒病区村水氟陈培忠，）：551―553检测结果分析.中国地方病学杂志，YunZJ，ChenPZ，BianJZ，etal.Analysisofwaterfluoridecon-tentinendemicfluorosisregioninShandongProvince.ChineseJour-nalofEndemiology，）：551―55314甄世祺，王彩生，陈晓东，等.江苏省沿海地区地方性氟中毒和砷中毒重点调查结果分析.中国地方病学杂志，）：85ZhenSQ，WangCS，ChenXD，etal.Theanalysisofendemicflu-orosisandarseniasisinvestigationincoastalareasofJiangshuprov-ince.ChineseJournalofEndemiology，）：8515李彩霞，于兆安，吴衍华.山东高密地区高F区水文地球化学）：689―699特征.地质通报，LiCX，YuZA，WuYH.Hydrogeochemicalcharacteristicsofhigh-fluorinegroundwaterintheGaomiarea.GeologicalBulletinofChina，）：689―69916谢春红，等.莱州湾沿岸海水入侵与咸水入侵薛禹群，吴吉春，）：研究.科学通报，XueYQ，WuJC，XieCH，etal.ThestudyofseawaterintrusionandsaltwaterintrusionalongLaizhouBay.ChineseScienceBulle-tin，）：KrainovSＲ，PetrovaNG.Fluorine-bearinggroundwater，theirgeo-chemicalcharacteristics，andtheeffectonbiologicalprocesses.Geokhimiya，33―154118KrainovSＲ，ZakutinVP.GeochemicalandenvironmentalstateofgroundwaterinＲussia（thecausesandtendenciesinthechangesofgroundwaterchemistry）.Geokhimiya，2―32919GaoXB，WangYX，LiYL，etal.Enrichmentoffluoridein18（2）：考文献王五一，李永华.氟与健康的环境流行病学研究.土壤与环境，）：383―387WangWY，LiYH.Environmentalepidemiologyoffluorineanditseffectsonhealth.SoilandEnvironmentalSciences，）：383―3872等.导致燃煤型氟中毒流行的主要地郑宝山，吴代赦，王滨滨，）：468―471球化学过程.中国地方病学杂志，ZhengBS，WuDS，WangBB，etal.Themaingeochemicalprocessofcoal-burningendemicfluorosis.ChineseJournalofEndemi-ology，）：468―4713周遗传毒性和对子代健康影响的研究健，杨惠芳.氟的生殖、）：进展.现代预防医学，ZhouJ，YangHF.Ｒesearchprogressionontheeffectsofreproductiontoxicityandinherenttoxicityoffluorideonoffspringhealth.ModernPreventiveMedicine，）：何锦，张福存，韩双宝，等.中国北方高氟地下水分布特征和）：621―626成因分析.中国地质，HeJ，ZhangFC，LiXY，etal.Thedistributionandgenetictypesofhigh-fluoridegroundwaterinnorthernChina.GeologyinChina，）：621―6265陈桥，史文静，芦清水，等.莱州湾地下水氟富集与海水入侵）：219―228潜在关系研究.海洋科学进展，ChenQ，ShiWJ，LuQS，etal.Potentialeffectofseawaterintru-siononfluorine-releasingingroundwaterintheregionsurroundingtheLaizhouBay.AdvancesinMarineScience，）：219―2286ChenQ，LiuDY，LuQS，etal.Impactsofseawaterintrusiononthefluorinecontentingroundwater：acasestudyinShandongProv-ince.The5thInternationalConferenceonBioinformaticsandBiomed-icalEngineering（ICBBE（2011））inChina，―38847ChenQ，SongZJ，LuQS，etal.Fluorinecontentsanditscharac-264科学技术与工程14卷groundwaterundertheimpactofsalinewaterintrusionatthesaltlakeareaofYunchengbasin，northernChina.EnvironGeol，5―80320ＲamamohanaＲaoNV，SuryaprakasaＲaoK，SchuilingＲD.Fluo-rinedistributioninwatersofNalgondaDistrict，AndhraPradesh，In-dia.EnvironGeol，―892122SaxenaVK，AhmedS.Dissolutionofflurideingroundwater：awa-ter-reactionstudy.EnvironGeol，84―1087SaxenaVK，AhmedS.Inferringthechemicalparametersforthedissolutionoffluorideingroundwater.EnvrionGeol，1―7362324ＲaoNS，DevadasDJ.FluorideincidenceingroundwaterinanareaofPeninsularIndia.EnvironmentalGeology，3―251蒋辉.豫东黄河冲积平原高氟地下水与饮水安全.勘察科学31―53技术，JiangH.High-fluorinegroundwaterineasternHenanYellowＲiveralluvialplainanddrinkingwatersafety.SiteInvestigationScienceandTechnology，―5325AhmedS，SreedeviPD，SujathaD，etal.Time-variantbehavioroffluoridecontentsingraniticaquifers.PresentedduringtheInterna-tionalGroundwaterConference，Dindigul，Tamilnadu，Indiaq，200226ChaeGT，YunST，KimK，etal.Hydrogeochemistryofsodium-bicarbonatetypebedrockgroundwaterinthePochonSpaArea，SouthKorea：27water-rockinteractionandhydrologicmixing.JHydrol，：326―343Valenzuela-vasquezL，Ｒamirez-HernandezJ，Ｒeyes-lopezJ，etal.TheoriginoffluorideingroundwatersupplytoHermosilloCity，So-nora，Mexico.EnvironGeol，―27ZhangB，HongM，ZhangB，etal.Fluorinedistr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